2023年6月28日，美國萊斯大學汪淏田團隊在Nature期刊上在線發表了一篇題為“Continuous carbon capture in an electrochemical solid electrolyte reactor”的研究成果。

課題組設計了一種連續電化學二氧化碳捕集電解槽。通過催化劑/膜界面形成的高濃度氫氧根離子實現高效的煙道氣CO2捕捉（440 mA cm-2，0.137 mmol CO2 min-1 cm-2 或86.7 kgCO2 day-1 m-2），高效的煙道氣二氧化碳去除效率（> 98%），以及低能耗（起始～150 kJ/molCO2），顯示出其在實際應用的巨大潛力。

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論文通訊作者是汪淏田，第一作者朱鵬，吳振禹。

二氧化碳的捕獲和收集是應對全球氣候變化和減少溫室氣體排放的一種潛在解決方案。傳統的二氧化碳捕集技術主要基于物理或化學方法，例如使用有機胺類吸收劑捕集CO2、利用CaO吸收劑進行循環煅燒/碳酸化反應捕集CO2，或者利用COF/MOF固體吸附劑等方法。這些方法可以有效地捕獲和儲存CO2，但在吸附和再生過程中通常需要較高的溫度或壓力，并且可能受到氣體組成（如水蒸氣、NOx、SOx、CO氣體）和操作條件的影響。

近年來，電化學捕捉技術憑借其低能耗、靈活性和可持續性的潛力成為減少CO2排放和實現碳中和的研究熱點。電化學碳捕捉通常依靠氧化還原捕集介質或通過調節溶液pH變化（pH swing）來吸收和釋放CO2。例如，具有氧化還原活性的載體（如醌類化合物）由于其快速的還原和氧化反應動力學具有高能量效率的優勢。然而，它們的實際應用受到捕獲速率較低（通常<10 mA cm-2）和對大多數CO2來源中存在的氧氣敏感性的限制。

因此，汪淏田課題組提出了一種不同的二氧化碳捕獲方法，通過將O2/H2O電解與多孔固體電解質（PSE）反應器相結合，實現了對不同濃度CO2源的連續化和模塊化CO2捕獲。這種方法具有高捕獲速率、高能量效率、對氧氣不敏感、易于放大和適應性強等優點。當氧氣分子在陰極上的ORR催化劑（商業化的Pt/C或者合成的Co單原子催化劑）上被還原時，在催化劑/膜界面產生大量的氫氧根離子，它們與煙道氣或者空氣中的CO2分子迅速反應生成碳酸鹽或碳酸氫鹽離子（圖1b）。在電場的驅動下，這些碳酸鹽離子通過陰離子交換膜擴散進入中間固態電解質層。并于從陽極擴散過來的質子在中間層再結合形成碳酸并分解成CO2氣體，可以通過PSE層的循環水流持續沖出并以高純度的氣體形式收集（圖1c）。

通過這種OER/ORR氧化還原電解，系統對外不會消耗或產生任何化學物質，這是因為陽極產生的氧氣可以循環回收到陰極，實現化學計量平衡。此外，通過調節不同的反應器參數，進一步提高CO2捕集性能。例如合成多孔的Co單原子催化劑，實現了低濃度CO2情況下，相比較商業Pt/C催化劑更高的捕集效率，以及對NOx、SOx、CO等有毒氣體更好的耐受性和穩定性（圖2）。并且通過合成不同的單原子催化劑調節4e?-ORR和2e?-ORR反應路徑，進一步提高電子效率和CO2捕獲效率（圖3）。

圖1：固態電解質系統連續捕集CO2機理。

圖2：合成的Co-單原子催化劑的CO2捕集性能。

圖3：反應器的參數調節和反應路徑的調控來提高CO2的捕集效率和經濟效應。

該研究提出了一個多功能的碳捕獲方法，所構建的固體電解質反應器在未來可以在許多實際場景中實施。值得注意的是，許多電化學氧化還原對，例如HER/HOR，具有比課題組在這項研究中展示的OER/ORR對更好的反應動力學和更低的過電位，這將顯著降低電池的工作電壓并提高碳捕獲效率。未來的研究可以進一步優化各種電池和操作參數，如固體電解質層的厚度、操作溫度和壓力，改進氧化還原對的催化劑，并調整反應路徑，以提高碳捕獲的能量效率和降低成本，從而實現CO2電化學捕捉的大規模實際應用。（來源：科學網）

相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06060-1

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